TiO2薄膜降解印染废水的反应动力学研究

1·2·2　实验方法

将配好的不同浓度、pH值或H2O2(30%)投加量的实际印染废水加入反应器中,开启紫外线灯,开始计时。每隔一段时间平行取样,用重铬酸钾法测定废水的CODcr。

2　结果与讨论

2·1　印染废水降解的动力学分析

有机物在催化剂表面氧化一般经过扩散、吸附、表面反应以及脱附等步骤。假设多相光催化的总反应速度只由表面反应所决定。则反应速率r可以表示为:

式中,r为反应速率,CA为t时刻反应物的浓度, k、KA分别为反应速率常数和吸附常数。这就是描述多相催化反应常用的Langmuir-Hinshelwood方程〔4〕。

当有机物的浓度很低时,KACA 1,此时ln (CAo/ CA) -t为直线关系,表现为一级反应。当有机物的浓度较高时,其在催化剂表面的吸附达饱和状态,θA可以认为是常数,此时CA-t为直线关系,表现为零级反应。其他浓度时,反应级数介于0~1。所以,L-H方程意味着随反应物浓度的增加,光催化氧化反应的级数将由一级变化为小数级进而下降为零级。不同初始浓度的印染废水光催化降解零级动力学方程拟合。固定降解液pH为7,温度为20℃;在不同起始浓度(以CODcr/O2, mg/L计)下,石英砂负载TiO2薄膜在低压紫外光光照条件下印染废水的降解情况如图1所示。

 从表1可以看出,起始CODcr为256mg/L、166mg/L 和124mg/L的印染废水的用零级动力学方程拟合的相关度R2很好,而起始CODcr为100mg/L和72mg/L的印染废水的用零级动力学方程拟合相关度R2并不是很好。低初始浓度的印染废水光催化降解一级动力学方程拟合。由表1可知,低初始浓度的印染废水的用零级动力学方程拟合的相关度不好。所以,这里对零级动力学方程拟合相关度不好的低初始浓度的印染废水做一级动力学方程拟合,结果列于表2。

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