由图5可知,电极间距以及电极位置(液面上和液面下)变化可使放电状态发生明显变化,产生的臭氧和自由基浓度也随之变化.在实验中观察到气相中放电效果优于液相放电.当阳极网板在液面之上时,随间距增大脱色率和COD去除率先增大,而后趋向平稳;因为在气体中放电可有效促使空气中氧气分解并生成高活性原子氧,具有较强氧化作用,因此脱色率增大;随着间距进一步增大,单位体积内等离子体密度降低,活性粒子浓度减小,所以脱除率趋向平稳.在本实验中当间距为8mm时COD去除率为68.33%.
2.4废水初始浓度影响
放电电压40kV、电极间距8mm.废水初始浓度与脱色率和COD去除率关系如图6所示.
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图6显示脱色率和COD去除率随溶液浓度的增加先升高而后降低.在稳定放电条件下等离子中活性物质维持一定浓度,当染料废水浓度较低时,染料(活性红)分子与高能电子以及产生的活性物种碰撞而发生降解几率小.随溶液浓度增加反应产生的中间产物浓度增高,浓度越大,反应物、中间产物与活性物种之间反应几率越强,从而使COD去除率和脱色率增大.然而随溶液浓度进一步增加,由于等离子体密度不变,所以相同时间内染料分子的绝对降解量降低,COD去除率和脱色率随之减小.
2.5通入空气流量影响
空气流量分别为0,16,30,40L/h,放电电压40kV、放电时间20min、放电间距8mm,空气通入量与脱色率和COD去除率关系如图7所示.
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脱色率和COD去除率随气体流量增加先升高,再降低.等离子体放电产生的臭氧从气相向液相传质为液膜控制,传质系数随气流量增大而增大,因此开始阶段增大气流量有利于臭氧向液相传质.但气流量再增加,溶液中气泡变大、流速加快、停留时间过短,臭氧利用率反而降低,影响COD去除率和脱色率.本实验数据范围内,空气流量在16L/h左右时脱色率和COD去除率最大.
2.6紫外光谱分析
从图8知随时间延长吸光度值逐渐减小,染料分子(活性红)逐渐降解.波段在450~600nm间有大分子有机物,放电处理5min后有机物剧烈降解,等离子产生大量活性粒子破坏其发色基团,大分子降解为小分子有机物,吸光度降解率达80%以上.300nm左右波段为小分子酸等有机物,在反应过程中染料大分子(-N=N-基与苯环共轭体系)有机物被击碎,产生有机羟酸,吸光度随反应时间延长逐渐降低,放电0.5h后色度基本完全降解.
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